Генерация некомбинационных частот при когерентном нестационарном параметрическом взаимодействии волн.(Часть I).

В.В. Слабко (slabko@kgtu.runnet.ru)

(1)Институт физики им. Л.В.Киренского Со РАН, (2)Красноярский государственный технический университет.

Часть2 данной статьи опубликована по адресу http: zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2001/063.pdf

Модуляция параметров среды, в которой распространяются волны, приводит к изменению их пространственного и временного спектра. При периодической модуляции параметров в спектре волн возникают компоненты, пространственные и временные частоты которых являются линейной комбинацией частоты волны и частот, кратных частоте модуляции. Так, временная модуляция линейной восприимчивости среды, связанная с внутренними движениями в атомах и молекулах вещества приводит к комбинационному рассеянию света на частотах cos равных:

COs =Q)± nCQ0 (1)

где со - частота падающего света, n - целое число 0 1 2 3.., co0 - частота основного

обертона молекулярных колебаний ответственных за временную модуляцию линейной восприимчивости [1 ].

Периодическая пространственная модуляция параметров среды обуславливает возникновение в пространственном спектре волн Блоховских компонент, с волновым вектором ks равным

ks = k ± nG (2)

где k - волновой вектор основного излучения, G = - вектор обратной решетки, d-

период модуляции[2]. Временная и пространственная модуляция показателя преломления, вызванная акустическими волнами приводит к рассеянию Мандельштамма-Бриллюэна [3]. Аналогичные процессы происходят при взаимодействии света, а так же других волн с волнами различной природы, распространяющимися в среде. При распространении мощного лазерного излучения через среду, вызванная им нелинейно-оптическая модуляция показателя преломления является причиной генерации гармоник, суммарных и разностных частот оптических излучений, участвующих в процессе [4,5].

Процессы генерации на комбинационных частотах cos при пространственно

временной модуляции параметров среды, обусловленной волнами различной природы, идут наиболее эффективно в случае выполнения условий фазового синхронизма.

ks = k ± km (3)

Выражение 3 совместно с соотношением на частоты:

о* =со±Ют (4)

представляют собой законы сохранения импульса (3) и энергии (4). Здесь ks, cos - волновой

вектор и частота генерируемой волны, km , c m - волновой вектор и частота волны модуляции,

k,o - волновой вектор и частота волны, которая распространяется в немодулированной среде.

В диспергирующих средах эти соотношения не всегда выполняются одновременно. В

отсутствии фазового синхронизма взаимодействие происходит менее эффективно, но всегда

предполагается, что частоты генерируемых волн удовлетворяют закону сохранения энергии (4), в то время как закон сохранения импульса (3) может не выполняться. Вместе с тем, в волновое уравнение, являющееся основой для описания процессов взаимодействия волн, временные и пространственные координаты входят равноправно, и асимметрия пространственного и временного спектра генерируемого излучения не является следствием

принципиально физической природы явления, а может быть связана с условиями наблюдения. Последнее, как правило, находит отражение при математической формулировке задачи в виде начальных и граничных условий.

Как будет показано ниже, именно граничные и начальные условия определяют пространственный и временный спектр генерируемого излучения в условиях несинхронного взаимодействия когерентных волн.

1. Рассмотрение на основе дифференциальных уравнений.

Рассмотрим нестационарное параметрическое взаимодействие волн на примере процесса нелинейно-оптического смешения частот в среде с квадратичной нелинейностью. Ограничимся одномерным случаем распространяющихся вдоль оси z плоских волн, воспользовавшись приближением медленно меняющихся амплитуд для генерируемой волны и заданного поля для остальных волн, участвующих в процессе, с учетом нестационарности их амплитуд. Для простоты изложения ограничимся так же скалярной формой описания среды и поля, при которой явно не учитывается тензорный характер нелинейного отклика. В рассматриваемом случае уравнение для комплексной амплитуды As (z, t) генерируемого излучения будет иметь вид (см.например[4,5]):

Здесь: As (z, t), Am (z - vmt), A(z - vt) - комплексные амплитуды генерируемого, сильного, осуществляющего модуляцию среды, и рассеиваемого полей

E, (z, t) = A, (z, t)exp(o)t - к ,z) соответственно; к, ,й)., v, - волновые векторы, частоты и

нелинейной связи, с - скорость света, х(2) - компонента тензора нелинейной восприимчивости второго порядка. В данной работе предполагается, что частоты всех взаимодействующих волн, а также их комбинации далеки от всех резонансов со средой. Поэтому х(2) считается чисто действительной, а нелинейный отклик среды мгновенным и локальным во времени и пространстве. Уравнение (5) описывает поведение во времени и вдоль оси Z излучения генерируемой волны, источником которой является нелинейная поляризация, испускающая свет на комбинационной частоте Q = (сйт + со), пропорциональная правой части выражения

(5). Аналогичное уравнение может быть записано при рассмотрении взаимодействия волн другой природы. Подчеркнем тот факт, что нелинейная поляризация имеет вид волны с частотой Q = (сот +со) и волновым вектором K= (ks + к) .

Рассмотрим отдельно три случая, соответствующие возможным различным экспериментальным ситуациям, а, следовательно, и различным граничным и начальным условиям.

1.1. Граничные условия. Рассматриваемый случай типичен для задач нелинейной оптики, хорошо изучен и необходим здесь только для демонстрации различий, возникающих при анализе влияния начальных и граничных условий. Предполагается, что излучение на

групповые скорости взаимодействующих полей; о

2п(ст +0))

Х(2) - коэффициент

частотах c m и c , с независимыми (либо слабо зависящими) от времени амплитудами Am и A, распространяется в прозрачной, квадратично нелинейной среде с дисперсией, входная граница которой совпадает с началом положительной полуоси Z (z=0). Решение (5) определяется граничными условиями для амплитуды поля A0 (z=0) на частоте cos. Если граничные условия не зависят от времени, то и решение от времени так же не зависит. Последнее означает, что cos =com + co, и уравнение в частных производных переходит в обыкновенное дифференциальное уравнение с пространственной переменной z. При нулевых граничных условиях A0 s (z = 0) = 0 решение этого уравнения относительно As (z) очевидно и хорошо известно [4]:

As (z)= -AmA x (exp- i(Akz) -1) (6)

или для поля Es:

(z) = TT AmA{exp i[cost - (km + k) z ]-exp i[cost - ksz ]} (7)

Здесь Ak = (km + k) - ks - волновая расстройка.

Отметим, что решение для Es (z) имеет вид двух волн с одинаковой амплитудой,

равной -T- AmA и одинаковой частотой co =(com + ), но с разными волновыми Ak

векторами: (km + k)- волновой вектор нелинейной поляризации и ks - волновой вектор

излучения на частоте cos. При этом первый член в выражении (7) соответствует волне

нелинейной поляризации, а второй представляет собой собственную для данной среды волну с комбинационной частотой.

1.2. Начальные условия. Физически непротиворечивы и, с определенными оговорками, которые будут приведены ниже, экспериментально реализуемы условия, при которой уравнение (5) переходит в обыкновенное дифференциальное уравнение с только временной зависимостью As (t). Рассмотрим следующую ситуацию. Между обкладками

бесконечного, плоского конденсатора, одна из которых совпадает с плоскостью ZOX, помещена центросимметричная нелинейная среда, обладающая дисперсией. В этой среде вдоль оси Z распространяются плоские, монохроматичные волны на частотах c m и c ,

амплитуды которых заданы и не зависят от пространственных и временных координат. В отсутствии постоянного напряжения на обкладках конденсатора нелинейная восприимчивость второго порядка центросимметричной нелинейной среды (2) равна нулю, и при нулевых значениях поля на частоте cos решение (5) будет тривиальным: As (z, t) = 0.

Пусть в начальный момент времени t=0 на обкладки конденсатора подана одинаковая во всех точках разность потенциалов, создающая в среде постоянное электрическое поле Е0, которое нарушает центральную симметрию среды. При этом эффективная нелинейная

восприимчивость второго порядка Xfff =Ж(3)E0 (здесь х'3) - нелинейная восприимчивость третьего порядка). Поскольку все точки среды вдоль оси Z идентичны, так как среда бесконечна, а амплитуды всех других полей: Em , E, E0 не зависят от пространственных

координат, то и решение не будет зависеть от z . При этом уравнение 5 переходит в обыкновенное дифференциальное уравнение

-As (t) = -ioefrAmAe[ (°m +a-a*)t-(km +k-k*)z ] (8)

E (t) = - eff v A A{fi[(am +w)t-(km +k)z]-ei[(ast~ksz]j (11)

которое должно иметь решение, не зависящее от z при начальных условиях A0 s (t = 0) = 0. Очевидно, что в этом случае, коэффициент при пространственной переменной z в показателе экспоненты правой части (8) должен быть равен нулю (km + k - ks = 0). Тогда частота

генерируемого поля cos должна удовлетворять условию, которое вытекает из предыдущего равенства, с учетом соотношения k} =cj/vjf = со]п(с)])/c, где v]f - фазовая скорость и п(со}-) -показатель преломления на соответствующей частоте.

n(c m ) n(c )

n(c s ) n(c s)

ks = km + k (9b)

В соответствии со сделанными замечаниями, решение уравнения (8) для As (t) имеет вид

As(t) = -vsAmA(eAM -1) (10)

и для поля Es:

®eff v A AL[wm +c)t-(km +k)z]- ei[wst-ksz]

Аса

Введенная здесь некомбинационная расстройка частоты Асо, равная разности частот нелинейной поляризации и генерируемого поля, выражается через частоты полей накачки сот и®, а так же через показатели преломления взаимодействующих волн следующим образом.

А® = (com +а -cos =cOm[1 -*Щ ]+со[1 -] (12)

Так же как и в предыдущем случае, генерируемое поле представляет собой сумму двух волн с одинаковыми амплитудами. При этом одна волна имеет частоту и волновой вектор равные частоте и волновому вектору нелинейной поляризации (первый член в фигурных скобках выражения (11 )), а вторая, являясь собственной для данной среды волной, распространяется с волновым вектором ks = km + k =K, равным волновому вектору поляризации, но имеет частоту, отличную от комбинационной. Подчеркнем, что отличие частоты генерируемого поля от комбинационной Ас = (сот + со) -d)s Ф 0 не зависит от

величины участвующих в процессе полей, то есть, не связано с процессами само и взаимной модуляции нелинейной добавки к показателю преломления, а определяется линейными

дисперсионными характеристиками среды.

и

1.3. Условия на движущейся границе (задача Коши). Третий тип граничных условий применим когда, либо одно из полей Am (z - vmt), A(z - vt), либо оба - импульсные, а

групповые скорости удовлетворяют условию vm, v Ф vs. Для определенности и упрощения

рассмотрения положим, что поле A(z - vt)=A непрерывно, а сильное Am (z - vmt) имеет вид

импульса конечной длительности Tm, удовлетворяющей условию:

< 1 1

Tm (13)

где L-длина среды с квадратичной нелинейностью. Условие (13) позволяет рассматривать процессы взаимодействия волн на расстояниях, от начала нелинейной среды больших, чем групповая длина: z l =\ TmvmvJ(vs -vm) I. Это, в свою очередь, означает, что волны,

возникшие в результате параметрического смешения частот при прохождении импульса накачки Am (z - vmt) через границу среды, уже вышли из области нелинейного

взаимодействия, и краевые эффекты, обусловленные границей, могут не рассматриваться. В этом случае под областью нелинейного взаимодействия понимается часть нелинейно-оптической среды, в которой существует поле Am (z - vmt). Последнее означает, что граничные условия необходимо ставить на границе области взаимодействия, которая движется со скоростью, равной групповой скорости vm вдоль оси Z. Другими словами,

необходимо найти такое решение уравнения (5), которое на прямой z=vmt, при vm # vs (задний

фронт импульса), либо, при обратном неравенстве, z=vm(t+ тm) (передний фронт импульса)

принимает заданное значение поля A0 s (z, t) (задача Коши, см. например[6]).

Очевидно, что при переходе в систему координат, связанную с движущимся импульсом накачки (преобразование Галилея, либо Лоренца) задача Коши превращается в задачу с граничными условиями для As на заднем фронте импульса, если vs vm, либо на

переднем, при выполнении обратного неравенства. Отметим, что этот подход использовался в работах [7,8], при анализе параметрических генераторов бегущей волны в режиме ультракоротких импульсов. Использование этого подхода позволило авторам получить, при определенном соотношении групповых скоростей взаимодействующих волн, качественно новое решение на их амплитуды, аналогичное решению, полученному Харрисом для параметрического генератора обратной волны[9].

Воспользуемся преобразованием Галилея [6]. В движущейся системе координаты В, f связаны с координатами лабораторной системы соотношениями: В =z-vm t; t=t , а уравнение (5) примет вид.

д д

(vs - vm + (В, t) = -vsoAm (В) A{Kam +a)-(km +k )vm ]t-(km +k )В} (14)

Отметим, что использующееся здесь преобразование более удобно для качественной интерпретации результатов, по сравнению с традиционно используемым в литературе по нелинейной оптике преобразованием: z=z, tf = t-z/vm (см. например [5]), поскольку

позволяет оперировать реальным t=t, а не сопутствующим временем tf = t - z/vm в системе координат, связанной с импульсом.

Полагаем, для определенности, vs vm и примем граничные условия на заднем фронте

импульса не зависящими от времени и нулевыми As(B =0)=0 . Тогда с учетом (13), при условии z lg уравнение (5) в движущейся системе координат переходит в обыкновенное дифференциальное уравнение.

ei[(ms -ksvm Ж-к^] (В) =-iO vs A (В) Ae{[( }m +m)-(km+k )vm Y-(km +k )В} (15)

dt s (v - v ) m

Поскольку ни граничные условия, ни Am ,A в движущейся системе координат не зависят от

времени, то и решение от времени так же не зависит. Последнее означает, что частотные коэффициенты, стоящие при времени t в экспонентах правой и левой частей уравнения (1 5) так же должы быть равны.

К - ksvm ) = К, +Ю) - (km + k)vm (16)

Приведенное равенство очевидно, поскольку оно отражает простой факт равенства частоты генерируемого поля (cos - ksvm) и частоты нелинейной поляризации

(com + co) - (km + k)vm в системе координат, связанной с движущимся импульсом. Эти частоты отличаются от частот в лабораторной системе cos и (om + co) на величину доплеровского сдвига, равного ksvm и (km + k)vm соответственно. Отличие частоты генерируемого поля от комбинационной дается равенством.

Ms = ( m +c) -AkVm (17)

или с учетом равенств Ak = (km + k) - ks и ks = c°-n(as), частота генерируемого поля равна:

(co +co) - (k + k )v co =---(17а)

1 - n(os )vjc

и отлична от комбинационной частоты Q = (om + o) при Ak Ф 0. Отметим, что эффект

смещения максимума полосы генерации второй гармоники ультракоротких импульсов вблизи направления синхронизма предсказывался ранее в работах ряда авторов (см.[5]).

Решение уравнения (1 5), для импульса накачки прямоугольной формы, при сделанных выше оговорках аналогично решению (6) и в системе координат, связанной с импульсом накачки, имеет вид:

- для точки X , лежащей в пределах движущегося импульса 0 # X # X0 = vmT

A*(X) = -( Vm ) AmA[e~lAkX -1] (18)

- и для точки находящейся перед передним фронтом этого импульса X - X0 (X0 = vmT -точка, соответствующая переднему фронту этого импульса).

(X) = 77 AmA[e-AkvmT -1] (18а)

В лабораторной системе координат выражение для поля, в зависимости от положения точки наблюдения, имеет вид:

0..........................................................- за задним фронтомимпульса

--vmm-A A{e[(°m +o)t-(km +k)z] - e1 (ost-ksz)}........- .внутри импульса (19) Таким

- Vm AmA[e~iAkvmt - 1]ei(°st~ksZ) - передпереднимфронтомимпульса

Ak (v - v )

образом, в лабораторной системе координат, при выполнении условия vs vm, генерируемое поле Es (z, t) отсутствует за задним фронтом импульса накачки Am (z - vmt). Внутри этого

импульса оно представляет собой сумму двух полей с одинаковыми амплитудами, но отличающимися значениями волнового вектора и частоты. Первое слагаемое имеет волновой вектор и частоту, равные волновому вектору (km + k) и частоте (om + o) нелинейной поляризации. Второе слагаемое представляет собой собственную для данной среды волну, частота которой os определяется соотношением 17а. Соответствующий этой частоте

волновой вектор связан с ней соотношением ks = osn(os)/с .

Представляет интерес описать спектр генерируемого излучения на выходе из нелинейной среды. Напомним, что проведенное выше рассмотрение справедливо на длинах нелинейной среды, больших, чем групповая длина. Излучение, спектр которого формируется, начиная с момента пересечения импульсом накачки входной грани среды, до того момента,

когда его передний фронт пройдет в нелинейной среде расстояние равное групповой длине, составляет переднюю часть импульса генерируемого излучения, вышедшего из среды. В рамках данного приближения не представляется возможным описать спектр этой части генерируемого импульса. Это будет сделано во второй части данной работы на основе интерференционного механизма. Здесь же мы подробней остановимся на обсуждении временных и спектрально-амплитудных характеристик излучения, генерируемого на расстояниях от входной грани нелинейной среды больших, чем групповая длина, а также при пересечении передним фронтом импульса накачки выходной грани среды.

Спектр передней части рассматриваемого здесь импульса генерируемого поля на выходе из нелинейной среды будет содержать одну спектральную компоненту. Частота этой компоненты зависит от дисперсии среды и может быть определена путем совместного решения уравнения 17а и уравнения, описывающего дисперсионную зависимость n(cos) .

Амплитуда этого поля пропорциональна сомножителю [e~AkVmT - 1](см. третье равенство соотношений (1 9)), который может изменяться в пределах от 0, при AkvmT = 0±п2ж, до -2 при AkvmT = 0±nn (n=1, 2, 3,....-целое число). Очевидно, что пространственная протяженность импульса L=vmT играет роль эффективной длины нелинейного взаимодействия, или длины кристалла , который движется с групповой скоростью vm, а отличие генерируемой частоты cos от комбинационной (com + со),

описываемое соотношениями (1 7) и (1 7а), обусловлено доплеровским сдвигом. Кроме того, амплитуда генерируемого поля пропорциональна произведению амплитуд накачки и обратно пропорциональна величине Ak, и не зависит от длины нелинейной среды. Подобная зависимость характерна для процессов параметрического взаимодействия волн при отсутствии синхронизма. Пространственного накопления эффективности преобразования по мощности не возникает. Отметим, однако, одно важное, с нашей точки зрения, обстоятельство. Длительность этой части импульса генерируемого излучения определяется равенством (L - lg)/vm и при значении L lg , приблизительно пропорциональна L.

Поэтому эффективность преобразования по энергии будет так же пропорциональна длине кристалла. Именно в этом смысле эффект пространственного накопления присутствует, однако эффективность преобразования по энергии растет линейно с ростом длины нелинейной среды, в отличие от квадратичного роста эффективности преобразования по мощности, характерного для параметрических процессов, протекающих в условиях синхронизма. При пересечении передним фронтом импульса накачки выходной грани кристалла в спектре генерируемого излучения, кроме компоненты на некомбинационной, возникает компонента и на комбинационной частоте (см. второе равенство соотношений (1 9)). Амплитуды этих компонент равны, а длительность равна длительности импульса накачки.

Обсуждение результатов.

Наиболее важным результатом предыдущего рассмотрения является вывод о том, что в отсутствии фазового синхронизма, при когерентных параметрических взаимодействиях волн, возможна генерация излучения не только на комбинационной частоте, но и на частотах, определяющихся дисперсионными свойствами среды (см. соотношения (9), (1 7), (1 7а.)). Подобный вывод достаточно неожиданен. Действительно, правая часть уравнения (5) представляет собой нелинейную поляризацию, являющуюся совокупностью локальных дипольных моментов, излучающих свет на комбинационной частоте. Естественно ожидать, что суммарное поле, обусловленное совокупностью этих излучателей так же должно иметь комбинационную частоту. Приведенная в предыдущей части доплеровская интерпретация, хотя и позволяет составить качественную картину эффекта, однако оставляет открытым ряд вопросов принципиального характера. К ним, в частности, относится следующее:

1. Доплеровская интерпретация не применима для случая 2 (начальные условия) при мгновенном включении постоянного электрического поля, а значит и нелинейности второго порядка.

2. Сделанные при анализе задачи Коши допущения (случай 3) позволяют рассматривать процесс только в пределах импульса сильного поля за групповой длиной lg, и

оставляют открытым вопрос о динамике формирования спектра преобразованного излучения в течении всего времени взаимодействия импульсного излучения с нелинейной средой, в том числе и при пересечении импульсом накачки Am (z - vmt) ее входной грани. Как будет

показано ниже, динамика формирования спектра преобразованного излучения, имеет достаточно специфические черты, выяснение которых, на основе предыдущего рассмотрения, затруднительно.

3. Как известно, X(23)(om ,o,os) зависит от частот участвующих в параметрическом процессе волн. Поэтому вопрос о соотношении величины нелинейной восприимчивости X(23)(om ,o,os) при генерировании излучения на комбинационных и некомбинационных

частотах остается открытым и не может быть выясненным на основе предыдущего рассмотрения

Таким образом, выяснение физической причины возникновения излучения на частотах, отличных от комбинационной нуждается в дополнительном рассмотрении. Ответы на поставленные вопросы могут быть получены на основе простых интерференционных представлений, которые будут приведены во второй части ститьи.

Список литературы.

1. Сущинский М.М., Комбинационное рассеяние света и строение вещества, М., 1981.

2. Займан Дж., Принципы теории твердого тела., М., 1 974.

3. Фабелинский И. Л., Молекулярное рассеяние света, М., 1965.

4. Дмитриев

5. Ахманов С.А., Вислоух В.А., Чиркин А.С. Оптика фемтосекундных лазерных импульсов, М., 1 988.

6.Кошляков Н.С., Глинер Э.Б., Смирнов М.М. Уравнения в частных произволдных математической физики, М., 1 970.

7.Сущик М.М., Фортус В.М., Фрейдман Г.И. О пленении параметрически связанных волн импульсами и пучками излучения накачки. Изв. Вузов. Радиофизика,т.12, №2, с.293,

1 969 г.

8. Фрейдман Г.И. Одноволновое приближение для параметрически усиливаемых волн. ЖЭТФ, т. 58, №6, 1970г.

9. Harris S.E. Proposed backward wave oscillator in the infrared. Appl. Phys. Lett. V.9, pp. 114,

1969.

1 0. Малышев В. И. Введение в экспериментальную спектроскопию. М. Наука 1 979г.